【引言】
電芬頓（EF）技術(shù)的基本原理是溶解氧在合適的陰極催化材料表面通過二電子氧還原反應(yīng)（ORR）生成H2O2，然后H2O2與溶液中的Fe2+反應(yīng)，生成羥基自由基（?OH）。由于Fe2+和H2O2在EF過程中可以原位生成，并且生成的?OH具有超強氧化性和對有機污染物的非選擇性，因此EF技術(shù)不僅可以高效、徹底地降解有機污染物，而且可以彌補傳統(tǒng)污水處理技術(shù)的一些不足。然而，傳統(tǒng)EF技術(shù)的工業(yè)化發(fā)展主要受制于需要來自于化石燃料適度燃燒產(chǎn)生的大量電能消耗和EF過程中生成H2O2的陰極催化劑催化活性低。為了解決這些問題，進一步推動EF的普及和應(yīng)用，近年來，我們不遺余力地從能源供應(yīng)源和制備催化活性優(yōu)異的優(yōu)質(zhì)陰極材料兩方面，對EF降解系統(tǒng)進行升級優(yōu)化。創(chuàng)新性的引入摩擦納米發(fā)電機（TENG）作為電能供應(yīng)源，TENG作為一種新興的能量采集/轉(zhuǎn)化技術(shù)，已成功將人體運動、振動、風(fēng)、海浪等產(chǎn)生的機械能轉(zhuǎn)化為可用的電能，并廣泛應(yīng)用于電化學(xué)過程、人工智能、生物傳感系統(tǒng)、軟體機器人、柔性電子、藍色海洋能開發(fā)等領(lǐng)域，展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景，為驅(qū)動EF系統(tǒng)提供了摒棄燃燒化石燃料的完美能源解決方案。另外，分級多孔碳材料由于通常具有可調(diào)諧的催化活性、充足的來源、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和導(dǎo)電性等優(yōu)點而作為EF反應(yīng)中H2O2電化學(xué)合成的替代催化劑，并且已展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。為了進一步提升自驅(qū)動降解系統(tǒng)的性能，研究人員創(chuàng)新性地引入3D打印技術(shù)擬構(gòu)建具有個性化結(jié)構(gòu)、高輸出特性、工作性能穩(wěn)定和持久耐用、易于批量化生產(chǎn)的TENG裝置，并且設(shè)計制作了一種波浪狀多層集成的柔性摩擦納米發(fā)電機（PFW-TENG）作為自驅(qū)動能量源。此外，研究人員以艾草為前驅(qū)體，通過調(diào)節(jié)致孔劑含量有效地調(diào)節(jié)制備的N摻雜分級多孔碳材料上C-O-C和COOH官能團的含量，進而探索制備出具有較高催化活性的碳材料催化劑。將PFW-TENG與制備的高催化活性的碳材料催化劑相結(jié)合構(gòu)建的自驅(qū)動電芬頓降解系統(tǒng)在58分鐘內(nèi)實現(xiàn)對亞甲藍有機染料污水高達98.1%的降解效率。此外，研究人員還發(fā)現(xiàn)，碳材料催化劑中C-O-C和COOH含氧官能團的含量與MB降解效率呈正相關(guān)。
【成果簡介】
近日，在河南師范大學(xué)高書燕教授團隊等人帶領(lǐng)下，研究人員從自驅(qū)動能量源和制備高質(zhì)量催化活性EF催化劑兩個方面，對自驅(qū)動EF降解體系進行升級和優(yōu)化。該研究利用創(chuàng)新性地引入3D打印技術(shù)制作了一種波浪狀多層集成的柔性摩擦納米發(fā)電機（PFW-TENG），并且以艾葉為碳前驅(qū)體，以MgO和ZnCl2為雙致孔劑，制備催化性能可調(diào)的生物質(zhì)基富含含氧官能團的N摻雜多孔碳材料催化劑，用于構(gòu)建自驅(qū)動EF降解亞甲基藍（MB）體系。所述的PFW-TENG呈現(xiàn)較高的輸出特性，Voc、Isc、Qtr、Pdensity分別達到610 V、1.93 mA、4.17 μC、6.1 W m-2。并且制備的碳材料催化劑，氮含量高達4.0 %、缺陷度1.27、比表面積1606 m2·g-1。該研究所構(gòu)建的自驅(qū)動電芬頓降解系統(tǒng)在58 min內(nèi)實現(xiàn)對亞甲藍98.1%的高效降解。此外，研究人員還發(fā)現(xiàn)，碳材料催化劑中C-O-C和COOH含氧官能團的含量與MB降解效率呈正相關(guān)。本工作創(chuàng)新性地實現(xiàn)了陰極EF技術(shù)、氮摻雜多孔碳材料制備技術(shù)、數(shù)字化3D打印技術(shù)的深度融合，并進一步將其應(yīng)用于有機污染物的電化學(xué)催化降解，為自驅(qū)動電芬頓降解系統(tǒng)的大規(guī)模應(yīng)用提供了創(chuàng)新思路。該成果以題為“Self-powered electro-Fenton degradation system using oxygen-containing functional groups-rich biomass-derived carbon catalyst driven by 3D printed flexible triboelectric nanogenerator”發(fā)表在了Nano Energy上。（本文第一作者是朱迎正，在讀博士，導(dǎo)師高書燕教授）
【小結(jié)】
綜上所述，團隊以艾葉和MgO-ZnCl2為碳前驅(qū)體和多孔劑，精心合成了富含含氧官能團N摻雜分級多孔炭材料催化劑，此外，引入3D打印技術(shù)，獲得具有高輸出特性、穩(wěn)定性和耐久性、易于批量加工的柔性TENG。構(gòu)建了由PFW-TENG驅(qū)動的自供電EF降解MB系統(tǒng)，在58 min內(nèi)MB脫色效率高達98.1%。并且，研究人員發(fā)現(xiàn)，碳材料中C-O-C和COOH的含量與MB分解效率呈正相關(guān)。該工作創(chuàng)新性地實現(xiàn)了陰極EF技術(shù)、含氧官能團富N摻雜多孔碳材料制備技術(shù)、數(shù)字化3D打印技術(shù)的深度融合，并進一步將其應(yīng)用于有機污染物的電化學(xué)催化降解，為自驅(qū)動EF系統(tǒng)的大規(guī)模應(yīng)用提供了創(chuàng)新思路。